À : Sorbonne Université, 4 Place Jussieu, 75005, Tour 24-34, Salle 207 , à 14:00

Plus de 300 molécules, des plus simples à des molécules organiques complexes ont été détectées dans les phase gazeuses du milieu interstellaire (MIS). Dans les régions froides et denses (T<110 K), ces espèces, se condensent sur les grains de poussière et forment des manteaux de glace, véritables réservoirs moléculaires. Pourtant, une fraction d’entre elles est observée en phase gazeuse. Ce maintien ne peut s’expliquer par la seule désorption thermique et implique des mécanismes non thermiques, parmi lesquels la photodésorption induite par le rayonnement ultraviolet lointain (VUV). Comprendre quantitativement ce processus est essentiel pour pour les modèles astrochimiques qui visent à reproduire les observations de grands télescopes (ALMA, NOEMA, JWST), mais reste limité par le manque de données de laboratoire couvrant les énergies pertinentes et par la complexité des glaces interstellaires. Cette thèse vise à caractériser et quantifier la photodésorption induite par photons VUV, depuis des systèmes modèles purs (CO, CO2) jusqu’à des mélanges représentatifs des glaces astrophysiques (H2O, CO2, CO). La méthodologie combine (i) des études en fonction de l’énergie de photons avec la ligne VUV DESIRS (7-14 eV) du synchrotron SOLEIL et (ii) des études à énergie fixe avec une source laser VUV pulsée au laboratoire MONARIS (~8eV). Les rendements sont mesurés par spectrométrie de masse quadripolaire, et le couplage laser-REMPI-temps de vol permet de sonder l’énergie interne et cinétique des molécules désorbées. Un premier axe concerne l’étude détaillée de la photodésorption de CO à 15 K, avec un laser accordé sur des bandes de la transition A-X (7.8 eV ou 8.5 eV) du CO solide. Les molécules désorbent sans excitation vibrationnelle et avec peu d’énergie rotationnelle et translationnelle (quelques centaines de meV). Des correlations observées entre les énergies de translation et de rotation sont discutées. Les distributions d’énergie sont en excellents accord avec celles issues de simulations de dynamiques moléculaires quantiques, ce qui valide le modèle de désorption indirect proposé. Le second axe étudie l’influence du flux et de la fluence sur la photodésorption de CO2. La photodésorption de CO2 suit un mécanisme DIET (Desorption Induced by Electronic Transition), indépendante du flux et corrélée à la chimie du volume. En revanche, la photodésorption de CO et O2 photoproduits dépend fortement du flux et traduit une chimie de surface impliquant la diffusion d’atomes d’oxygène « chauds ». Cette distinction souligne l’importance de coupler photodésorption et photochimie pour comprendre l’évolution des glaces interstellaires. À haut flux, des voies concurrentes (O+O→O2, O+CO→CO2) limitent l’efficacité globale, appelant à une extrapolation prudente vers les faibles flux astrophysiques. Enfin, la thèse explore des systèmes plus réalistes : systèmes en couches de CO ou CO2 sur H2O puis mélanges binaires et ternaires H2O:CO2:CO. Outre les espèces majeures, la photodésorption d’espèces organiques (HCO, H2CO, H3CO, HCOOH) est mise en évidence ; dans certains cas, les rendements de H2CO rivalisent avec ceux de H2O ou CO2, soulignant que la photodésorption contribue activement à la complexité moléculaire du gaz interstellaire. Des rendements « astrophysiques », intégrés sur différents champs UV (ISRF, UV secondaire), sont proposés pour plusieurs espèces, fournissant des contraintes directes aux modèles. Ces résultats démontrent l’impossibilité d’utiliser des rendements mesurés sur des glaces pures. En fournissant une caractérisation expérimentale détaillée des rendements et mécanismes de photodésorption VUV dans des glaces de complexité croissante, cette thèse établit des bases quantitatives indispensables pour interpréter les observations des régions froides du MIS et comprendre comment les glaces interstellaires participent à l’émergence de la complexité moléculaire dans l’Univers.

À : Amphithéâtre Blandin - Laboratoire de Physique des Solides, 510 Rue André Rivière, 91300 Orsay, , à 14:00

À ce jour, les sphères dures restent le système modèle le plus répandu pour les suspensions colloïdales : elles jouent un rôle central dans notre compréhension des principes fondamentaux du comportement des phases, et leurs interactions simples permettent de conduire des analyses théoriques et de les simuler efficacement. Malgré cela, notre compréhension des transitions de phase classiques pour des systèmes qui dévient légèrement du cas des sphères dures monodisperse reste partiel, et les prédictions des taux de nucléation obtenus à partir de simulations et d’expériences présentent encore des écarts considérables. Dans cette thèse, nous élaborons et employons divers outils de simulations pour explorer le comportement de particules sphériques légèrement molles et de sphères dures polydisperses. Premièrement, accompagnés de collaborateurs expérimentaux, nous examinons les barrières d’énergie libre associées aux premiers stades du phénomène de nucléation dans des suspensions colloïdales, et nous comparons minutieusement les caractéristiques des nuclei cristallins de petite taille observés lors des simulations et des expériences. Au-delà du simple cas des sphères dures, nous développons un nouvel algorithme pour simuler des interactions continues à partir d’une méthode à événements discrets. Cette méthode nous permet d’explorer efficacement le comportement de phase et la nucléation de systèmes de sphères molles, spécifiquement dans la limite de potentiels d’interaction très raides. Nous démontrons ainsi que la raideur de l’interaction ne joue pas un rôle important dans la formation spontanée de cristaux de phases de Laves dans des mélanges binaires de sphères presque-dures. Enfin, nous étudions le comportement de phase dans des systèmes de sphères avec une distribution de tailles, et nous déterminons la ligne de solidification de ces fluides en fonction de leur polydispersité. Nous fournissons aussi des preuves que, dans ces systèmes, les phénomènes de nucléation se produisent préférentiellement dans des zones riches en particules de grande taille, qui agissent donc comme précurseurs à la nucléation. En résumé, cette thèse présente de nouvelles perspectives quant au comportement des sphères dures colloïdales et introduit de nouveaux outils de simulation pour explorer leur comportement.

À : Auditorium, 1 Avenue Augustin Fresnel, 91767 Palaiseau , à 14:00